1862年（同治元年） 五十二岁，1月31日，奉旨任两江总督协办大学士，曾国荃补授浙江按察使。2月14日，左宗棠率军由江西入浙江。4月，李鸿章率军抵上海。5月，曾国荃率军进驻雨花台，会同彭玉麟的水师围攻金陵。7月18日，为借兵助剿事再疏力陈利害：“岛人借助剿为图利之计……而中华之难，中华当之”，决不能让洋人以助剿来“蹂躏中国之土地”。9月，为死于战乱而未及安葬的桐城儒生方东树、戴钧衡六人立石修墓，妥为安葬。12月，其弟曾国葆病死于雨花台湘军大营。年底，华蘅芳与徐寿父子试制成中国第一台蒸汽机，曾国藩见后，于当天日记中写道：“窃喜洋人之智巧我国亦能为之，彼不能傲我以其所不知矣！”
1863年（同治二年） 五十三岁，1月28日，安庆内军械所造出的我国第一条木壳小火轮，曾国藩登船试航后，喜而命名“huáng鹄号”。5月7日，致函总理各国事务衙门，谓“洋人本有欺凌之心，而更授以可凌之势；华人本有畏怯之素，而bī处可怯之地”，反对购买要由海军上校指挥控制的船舰。6月13日，石达开兵败大渡河。9月，与容闳见面，商筹建立一个可以灾圃旎器的工厂。12月3日，jiāo容闳六万八千两银赴美购买机器。
1864年（同治三年） 五十四岁，1月，派李凤苞测量江浙外海各岛屿沙线。5月，江浙藏书遭兵动多有毁损，定刊书章程，即于安庆设书局，刊刻各种经史。6月3日，洪秀全病逝金陵，其长子继位。7月19日，湘军攻陷金陵，太平天国宣告失败。7月，曾国藩赏加太子太保、一等侯爵。曾国荃赏太子少保、一等伯爵。8月15日，奏准裁撤湘军两万五千人。10月，行辕移驻安陵。11月，奏准停征厘舍、亩捐。12月，主持修复江南贡院，补行江南乡试，会考江南优贡。
1865年（同治四年） 五十五岁，1月，选汉唐以来各臣奏疏十七首，编《鸣原堂论文》。3月，主持修葺种山、尊经两书院，收养八百孤寒子弟，从自己养廉银中捐款课奖。5月26日，接上谕：率军赴山东剿捻。6月，主持整理《王船山遣书》完稿，共三百二十卷，jiāo金陵书局出版。6月18日，北上剿捻之策：重镇设防，划河圈围，清野查圩，马队追踪。9月，经扬州、清江浦抵徐州。一路调兵布防堵围，沿途又张榜招员。10月，将金陵制造局上迁海虹口，和李鸿章原设的pào局及购自美国人的铁厂合并，再加容闳购回的百多部机器建成江南制造总局。12月，核定长江水师永远章程及营制营规。
1866年（同治五年） 五十六岁，3月，由徐州赴济宁，沿途谒孟、孔、曾诸圣墓。9月24日，捻军突破防线，进入山东。连续两次请假，在营调营。10月，奏陈：剿捻无效，病难速痊，请开协办大学士、两江总督之缺。12月，回任两江总督。
1867年（同治六年） 五十七岁，3月，在江南制造总局下设造船所试制船舰。同时拟设译书馆。5月，会同李鸿章将江南制造总局由虹口迁高昌庙，征地扩迁，规制大增。6月，补授体仁阁大学士。
1868年（同治七年） 五十八岁，4月，奉上谕改授为武英殿大学士。5月31日，至上海视察江南制造总局。8月，奉命调任直隶总督。9月，江南造船厂试制的第一艘轮船驶至江宁，曾登船试航，取名“恬吉”。12月，抵京师，陛见那拉氏与同治皇帝。
1869年（同治八年） 五十九岁，2月27日，奏陈直隶应办事宜，以练兵、饬吏、治河为至要。6月，奏请按湘军制改造直隶练军。8月，作《劝学篇示直隶士子》，提出儒学有义理、考据、经济、辞章四科，唯义理为治学根本。12月，奏陈：“直隶清理积狱……计审结并注销之案四万一千余起，多作尘牍，为之一清。”
1870年（同治九年） 六十岁，4月，肝病日重，右目完全失明。奏准病假一月。5月续假一月。6月，天津教案发生，奉命前往处理。7月11日，抵津。出令放告，要求津民据实检举揭发。23日，法国公使罗淑亚来见，要求杀天津道员、知府、知县为法领事抵命，并以战争相威胁，曾国藩严词拒绝。24日，奏陈：挖眼剖心，全无实据；津民生愤，事出有因。8月，奏陈：本案凶犯已拿获九名，唯罗淑亚意欲“三员议抵”，断难允求。府、县本无大过送jiāo刑部已属情轻法重。9月，两江总督马新贻遇刺身亡，曾国藩调任两江总督，李鸿章调补直隶总督。10月17日，启程南下。11月3日，六十大寿，御赐“勋高柱石”匾额。24日，作家训日课四条：一曰慎读则心安，二曰主敬则身qiáng，三曰求仁则人说，四曰习劳则神钦。
1871年（同治十年） 六十一岁，8月19日，挈李鸿章联衔会奏《拟选子第出洋学艺折》。9月，视察水陆各营防务、训练情况。11月抵上海，23日在沪设宴庆祝六十一岁生日。
1872年（同治十一年） 六十二岁，2月27日，领衔上奏：促请对“派遣留学生一事”尽快落实。并提出在美国设立“中国留学生事务所”，推荐陈兰彬、容闳为正副委员常驻美国管理。在上海设立幼童出洋肄业局，荐举刘翰清“总理沪局选送事宜”。3月1日，时发脚麻之症，舌蹇不能语。3月12日，午后散步署西花圃，突发脚麻，曾纪泽扶掖回书房，端坐三刻逝世。是月，清廷闻讣，辍朝三日。追赠太傅，谥文正。6月25日，灵柩运抵长沙。7月19日，葬于长沙南门外之金盆岭。次年12月13日，改葬于善化县（今望城县）湘西平塘伏龙山，与夫人欧阳氏合葬。
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